近日,一区Top期刊ACS Applied Materials & Interfaces(影响因子:9.229)在线发表我院微电子系李澄副教授课题组联合山东大学钟宇副研究员以及德国拜罗伊特大学Sven Huettner教授合作研究论文,题为:“The Impact of Solvent Vapor on the Film Morphology and Crystallization Kinetics of Lead Halide Perovskites during Annealing”。论文通过将溶剂蒸汽协助退火与无溶剂退火进行比较,在溶剂蒸汽协助退火过程中使用原位掠入射广角X射线散射(GIWAXS)来详细研究钙钛矿的结晶动力学,系统地展示钙钛矿形成的演化过程。本课题研究有助于实现高效稳定的钙钛矿光电薄膜制备。
钙钛矿光电器件的效率与钙钛矿薄膜的质量密切相关。因此,改进制备工艺实现高质量薄膜是当前的研究热点。溶剂蒸汽协助退火可以有效地提高钙钛矿薄膜的质量。然而,利用溶剂蒸汽协助退火方法加工钙钛矿的研究仍然缺乏详细阐述。
本课题使用自行搭建的装置精确控制溶剂蒸汽协助退火条件,详细研究钙钛矿结晶动力学。通过在退火过程中改变溶剂的蒸汽浓度,钙钛矿薄膜的晶粒尺寸随着DMF蒸气浓度的增加而显著增大,可以从200 nm调整到数个μm。之后利用原位GIWAXS测量无溶剂退火和溶剂蒸汽协助退火的结晶动力学,发现在DMF蒸汽协助下,MAPbI3生长速率显著降低,并且在钙钛矿薄膜的顶部形成低维钙钛矿。
图1.无溶剂退火和溶剂蒸汽协助退火过程中MAPbI3形成原理图。
图1展示在无溶剂退火和溶剂蒸汽协助退火过程中发生的微观机制。形成过程可分为两个阶段。第一阶段为钙钛矿二水合物的分解以及MAI和PbI2之间的反应。第二阶段主要由MAI和PbI2形成钙钛矿。(a) 退火前的薄膜,存在MAPbI3, PbI2, MAI和钙钛矿二水合物。(b) 第一阶段结束后,钙钛矿二水合物分解完成。(c) 无溶剂退火处理钙钛矿薄膜的最终状态。(d) 溶剂蒸汽协助退火过程中,MA+离子嵌入PbI2层,产生LDP。(e) 溶剂蒸汽协助退火处理钙钛矿薄膜的最终状态。
期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》为中科院一区Top期刊,影响因子为9.229。本篇研究论文由我院李澄副教授/特任研究员担任共同通讯作者。这项工作得到国家自然科学基金、国家留学基金委(CSC),太阳集团官方网站入口南强拔尖人才计划,德国学术交流中心(DAAD),德国科学基金会(DFG)等基金的资金支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c09075
(图文:江思洁)